한국전기연구원(KERI, 원장 명성호) 전고체전지 연구개발팀의 ‘안정적인 황화물계 전고체전지용 음극 제조 기술’ 관련 연구결과가 국제 저명 학술지 표지논문으로 게재되는 등 그 수준을 국제학술계에서 높게 평가받고 있다.

전고체전지는 양극과 음극 사이에서 이온을 전달하는 전해질을 기존 가연성 액체에서 화재나 폭발의 위험성이 낮은 고체로 대체한 것으로 일반적인 전고체전지의 음극소재로 리튬금속이 사용되고 있는데 충·방전을 거듭할수록 리튬 표면에 나뭇가지 모양의 형태로 리튬이 자라나는 일명 ‘수지상 성장’이 발생해 내부 단락을 일으키는 등 전지의 수명과 안정성을 크게 낮추는 원인으로 작용, 전고체전지의 상용화를 어렵게 하는 가장 큰 기술적 난제로 꼽혀 왔다.

그동안 이를 해결하기 위해 리튬금속 표면을 화학적으로 처리하는 방법, 리튬 저장용 구조체를 도입하는 방법, 리튬을 다른 물질로 바꾸는 방법과 같은 다양한 시도가 있었으나 이들 방법은 제작방법이 매우 복잡하거나 전압이 낮아지는 등 상용화 측면에서 한계를 보여 왔다.

이러한 상황에서 연구팀이 선택한 것이 리튬 친화성 물질인 ‘은(Ag)’이었다.

연구팀은 리튬과 은을 결합해 합금을 형성하면 열역학적으로 안정한 ‘금속간화합물 상(phase)’을 형성한다는 것을 알아냈고, 이것이 물리적 보호막 역할을 수행함으로써 ‘수지상 성장’을 방지할 수 있을 뿐만 아니라 황화물계 고체전해질과의 화학적 안정성 또한 향상된다는 사실을 밝혀냈다.

연구팀은 대면적으로 제작이 가능한 ‘롤-프레싱’ 방식을 활용해 리튬 포일과 은 포일을 물리적으로 결합시켰고, 다양한 전기화학 평가와 ‘X선 광전자 분광기 분석’, ‘X-ray 단층촬영’ 등 여러 검증을 통해 ‘은-리튬 합금 음극’을 적용한 전고체 셀이 140 사이클 이상의 충·방전 수명 특성을 달성할 수 있다는 것을 확인했다.

현재 상용화된 리튬이온전지가 통상 300회 이상의 사이클을 요구하고 있다는 점을 감안하면 이번 개발 기술은 전고체전지가 지닌 상용화 난제 해결에 한 걸음 더 다가간 의미 있는 성과라고 할 수 있다.

연구팀의 김병곤 박사는 “음극은 전지의 성능과 수명에 큰 영향을 미치기 때문에 많은 양의 리튬을 가역적으로 저장할 수 있도록 설계하는 것이 핵심”이라며, “우리의 기술은 리튬이 지닌 높은 셀 전압의 장점은 살리고, 단점인 ‘수지상 성장’은 억제, 대면적으로 음극을 제조해 활용성을 크게 높인 획기적인 성과”라고 밝혔다.